Uticaj interakcije gvožđa i nikla na elektrohemijsko ponašanje elektroda na bazi bentonita modifikovanih kiselinom i polihidroksi katjonima

Abstract

Proces elektrooksidacije organskih zagađujućih supstanci se intenzivno ispituje kaojedan od alternativnih načina njihove detekcije i degradacije. Jedan od glavnih problemakoji se javljaju tokom elektrooksidacije fenola je formiranje izolacionog polimernogfilma zbog koga se elektrode veoma brzo deaktiviraju. Trenutno se u ovoj oblasti, kaoistraživački cilj, postavlja dobijanje elektrodnog materijala koji bi u procesuelektrooksidacije fenola istovremeno ispoljio visoku aktivnost i stabilnost.Predmet rada ove doktorske disertacije je usmeren na modifikaciju smektitombogate, bentonitne gline, iz do sada manje ispitanog domaćeg ležišta Mečji Do (polazniuzorka), u smislu dobijanja Fe i Fe,Ni–modifikovanih bentonita koji su nakonkarakterizacije ispitivani kao elektrodni materijali u reakciji elektrooksidacije fenola.Sintetisane su tri grupe materijala. Prva grupa materijala dobijena je tretiranjemuzorka bentonita rastvorima HCl različitih koncentracija pri čemu su ostali uslovi biliisti. Druga grupa materijala je dobijena tretiranjem odabranog kiselotretiranog uzorkasolima nikla (nikl(II) nitrata i nikl(II) acetilacetonata) nakon čega je sledio termičkitretman. Treća grupa materijala je dobijana procesom pilarenja polihidroksi katjonimaaluminijuma, gvožđa i nikla različitih molarnih odnosa.Elektrode na bazi dobijenih materijala dobijene su nanošenjem tankog sloja svakogpojedinačnog uzorka na površinu elektrode od staklastog ugljenika (GC).Cilj rada je bio postizanje što veće stabilnosti GC elektroda u reakcijielektrooksidacije fenola korišćenjem ispitivanih modifikovanih bentonita.Polazni i modifikovani uzorci su karakterisani različitim fizičkohemijskim metodama (hemijska, rendgenostrukturna, infracrvena, termička i teksturalna analiza i EPR spektroskopija). Metoda ciklične voltametrije je korišćena za ispitivanja uticaja modifikacije bentonita na elektrohemijsko ponašanje elektroda na bazi modifikovanih bentonita.Pokazano je da su u polaznom bentonitu (MD) prisutni smektiti kao dominantnefaze, sa odnosom monmorijonita prema bajdelitu 3:2, dok su kristobalit, feldspat, kvarc i kalcit prateći minerali...

The process of the electro-oxidation of organic pollutants has been intensivelyexamined as one of the alternative methods of their detection and degradation. One of the major problems that occur during the electro-oxidation of phenol is the formation of insulating polymer film which causes rapid deactivation of electrode. Currently, the main goal in this research area is the obtention of electrode materials which would show simultaneously high activity and stability.The subject of this doctoral dissertation is focused on the modification of bentonite –clay rich in smectite – from the Mečji Do domestic, heretofore seldom investigateddeposit (starting sample). The modifications that had been performed resulted in Fe and Fe,Ni-modified bentonite materials, subsequently characterized and tested as electrode material in the reaction of the electro-oxidation of phenol.Three groups of materials were synthesized in this work. The first group wasobtained by treating bentonite samples with HCl solutions of different concentrations,while other treatment conditions were the same. The second group of materials wasobtained by the treatment of a selected acid treated bentonite with different nickel salts (nickel (II) nitrate and nickel (II) acetylacetonate) followed by thermal treatment. The third group of materials was obtained by the pillaring of bentonite using aluminum, iron and nickel polyhydroxy cations in various molar ratios.Electrodes based on the synthesized materials were obtained by coating a glassycarbon (GC) electrode with thin layer of each of the synthesized samples.The aim of this dissertation was to achieve higher stability of the GC electrode in the reaction of electro-oxidation of phenol using the investigated modified bentonites.The starting and modified bentonite samples were characterized using differentphysical-chemical methods (chemical, X-ray diffraction, infrared, thermal and textural analysis, as well as EPR spectroscopy). The influence of the modification of bentonite on the electrochemical behavior of the corresponding modified electrode was examined using cyclic voltammetry...